在國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（批準(zhǔn)號(hào)：51532001、U1910208）等資助下，北京航空航天大學(xué)郭林教授和劉利民教授研究團(tuán)隊(duì)在單層非晶氫氧化鎳儲(chǔ)能方面取得進(jìn)展。相關(guān)工作以“氫氧化鎳納米片中實(shí)現(xiàn)雙電子轉(zhuǎn)移儲(chǔ)能（Realizing Two-Electron Transfer in Ni(OH)2 Nanosheets for Energy Storage）”為題，于2022年5月2日在《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》 （Journal of the American Chemical Society）雜志在線發(fā)表。

在儲(chǔ)能過程中，電極材料的理論容量由每個(gè)氧化還原中心的平均轉(zhuǎn)移電子數(shù)決定。多電子轉(zhuǎn)移過程的熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)更為復(fù)雜，在常規(guī)結(jié)構(gòu)中難以實(shí)現(xiàn)。如何通過結(jié)構(gòu)調(diào)控，實(shí)現(xiàn)特定材料在儲(chǔ)能過程中的多電子轉(zhuǎn)移，使其總?cè)萘勘对鍪且粋€(gè)挑戰(zhàn)。

過渡金屬氧化物和氫氧化物由于具有高理論容量、寬電壓范圍和良好的電化學(xué)穩(wěn)定性，是典型的重要儲(chǔ)能材料之一。以氫氧化鎳為例，其儲(chǔ)能依賴于氫原子吸脫附過程中的電子轉(zhuǎn)移。雖然氫氧化鎳材料在電催化過程中的原子結(jié)構(gòu)演化和電子轉(zhuǎn)移已經(jīng)在理論和實(shí)驗(yàn)上得到了廣泛的探索，然而其在能量存儲(chǔ)方面的性能還未達(dá)到雙電子轉(zhuǎn)移的理論極限。相比于傳統(tǒng)的多層氫氧化鎳材料在儲(chǔ)能過程中的單電子轉(zhuǎn)移，團(tuán)隊(duì)報(bào)道了在單層氫氧化鎳納米片儲(chǔ)能過程中發(fā)現(xiàn)的雙電子轉(zhuǎn)移。第一性原理計(jì)算表明，在多層氫氧化物材料中容易發(fā)生Ni2+轉(zhuǎn)變?yōu)镹i3+的第一步脫氫過程，但隨后到Ni4+的第二步脫氫卻受到層間氫鍵和由Ni3+離子中心八面體姜泰勒效應(yīng)（Jahn-Teller）畸變引起的域結(jié)構(gòu)的強(qiáng)烈阻礙。在單分子層中由于所有的氫原子都暴露在表面，它容易脫附所有的氫原子而實(shí)現(xiàn)雙電子轉(zhuǎn)移。儲(chǔ)能實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，制備的單層氫氧化鎳可以實(shí)現(xiàn)兩個(gè)電子轉(zhuǎn)移，使大部分的Ni離子在充電過程中轉(zhuǎn)化為Ni4+，展示出576 mAh/g的氧化還原容量，近乎單電子過程理論容量的兩倍（圖）。

該項(xiàng)研究工作揭示了單層氫氧化物材料一種新的氧化還原反應(yīng)機(jī)制，并為調(diào)控相關(guān)儲(chǔ)能材料的電子轉(zhuǎn)移數(shù)以成倍增加容量提供了新的策略和借鑒。