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天津師范大學物理與材料科學學院王立群團隊在《ACS Applied Materials & Interfaces》發表一文章系統研究了一種銅離子注入和氮化碳修飾協同增強的TiO2納米管陣列，并將其與鈣鈦礦太陽能電池(perovskite solar cell, PSC)集成，用于高效和穩定的無偏壓PEC水分解制氫。
光電化學(photoelectrochemical,PEC)水分解是一種將太陽能轉化為氫能的有效方法，對全球能源的可持續發展具有十分重要的意義。在PEC水分解過程中，光陽極所涉及的析氧反應(oxygen evolution reaction, OER)由于涉及復雜的四電子機制，導致其動力學過程十分緩慢，因此極大地限制了整個PEC水分解的效率。此外，目前人們普遍采用的光氧陽極材料，如TiO2，還存在可見光響應低和激子復合率高等缺點。
鑒于此，物理與材料科學學院的王立群團隊聯合天津大學梁驥教授和南開大學蔡宏琨教授發展了一種Cu離子注入和氮化碳(polymeric carbon nitride, PCN)修飾的TiO2納米管陣列，并將其與PSC進行集成，用于高效和穩定的無偏壓PEC水分解制氫。該工作通過兩步法，即離子注入和真空浸漬，成功制備了Cu離子摻雜和PCN納米片修飾的TiO2納米管陣列，如圖1所示。值得一提的是該陣列光陽極以Ti網基底，這為后續與PSC進行集成提供了基礎。
圖1 材料制備過程示意圖
相關實驗結果證實，與純TiO2陣列相比，經過Cu離子注入和PCN納米片修飾的光陽極表現出增強的可見光吸收以及窄化的禁帶寬度，這對于高效的太陽能利用具有重要意義。此外，改性后的光陽極還表現出了加速的激子分離和載流子傳輸能力。在三電極系統的PEC測試中，經過改性的TiO2光陽極表現出優異的性能，其光電流密度、太陽能-氫能轉化效率以及偏壓光電效率分別達1.89mA cm?2(1.23 VRHE)、2.31%和1.20%(0.46VRHE)。此外，由于該TiO2納米管陣列是以鈦網為基底的，因此其能夠和PSC實現有效集成，從而達到高效和穩定的無偏壓水分解制氫(圖2a-b)。
圖2 a)PEC/PSC集成電池的機理示意圖；b)PEC/PSC集成電池在一個連續8小時的PEC測試中的J?t曲線
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